人们已经开发出各种异构体来调节最先进的钙钛矿太阳能电池的形态并减少缺陷。为了深入了解硫脲衍生物异构化对钙钛矿太阳能电池（PSC）性能的结构-功能-效应关系，，开发了两种基于硫脲的异构体 [(3,5-二氯苯基)氨基硫脲] PG中国电子技术有限公司(AT) 和 N-(3,5-二氯苯基)肼基羧硫酰胺 (HB)。研究发现，AT 可以通过 N1 和 C=S 基团与 Pb2+ 缺陷协PG中国电子技术有限公司同作用，形成较高的缺陷形成能 (1.818 eV)，从而有效调控钙钛矿的结晶过程和钝化缺陷。实验结果显示，经过 AT 处理的 FACsPbI3 设备实现了 25.71% 的光电转换效率 (PCE)（认证值为 24.66%），远高于对照组 (23.74%) 和 HB 处理的 FACsPbI3 设备 (25.05%)。此外，AT 处理的设备展现出卓越的稳定性，在空气中老化 2000 小时或在最大功率点 (MPP) 跟踪 1000 小时后，仍能保持其初始效率的 91.0% 和 95.2%。

　　HB中的硫脲基团位于二氯苯基和-NH2基团之间,受到较大的位阻效应,与钙钛矿的相互作用较弱，AT中硫脲基团与二氯苯基的距离较远，因此具有较小的位阻,有利于与钙钛矿中的低配位Pb2+缺陷形成更强的相互作用，调节了钙钛矿的结晶过程，产生了高结晶度、大晶粒和低缺陷密度的高质量薄膜。

　　图2：控制组、AT处理和HB处理的钙钛矿薄膜成核和晶体生长过程的图像。a) 原位荧光显微镜下的图像。b) 原位光致发光光谱。c) 原位吸收光谱。d) GIWAXS图像。

　　图3：控制组、AT处理和HB处理的钙钛矿薄膜的紫外-可见吸收光谱和带隙计算图。a) UV-vis 吸收光谱和 Tauc 带隙计算图。b) 稳态光致发光光谱。c) 时间分辨光致发光光谱。d) 瞬态吸收光谱的载流子传输动态。e) 和 f) AT 和 HB 处理的钙钛矿薄膜的 TOF-SIMS 结果。g), h), i) 控制组、AT 和 HB 处理的钙钛矿薄膜的 GIXRD 结果。

　　图5：控制组、AT处理和HB处理的钙钛矿薄膜的Pb空位缺陷形成能的DFT计算结果。

　　图6：控制组、AT处理和HB处理的PSCs的光伏性能。a) J-V 曲线。b) EQE 曲线。c) PCE 统计。d) 稳定输出功率。e) 暗态 J-V 曲线。f) 奈奎斯特图。g) 莫特-肖特基图。h) 瞬态光电压衰减 (TPV) 曲线。i) 瞬态光电流衰减 (TPC) 曲线。

　　图7：控制组、AT处理和HB处理的钙钛矿薄膜在85%相对湿度空气中老化的照片和相应的XRD图谱。a) 在85%相对湿度空气中老化的照片。b) 对照组的XRD图谱。c) AT处理的XRD图谱。d) HB处理的XRD图谱。e) 在30 ± 5%相对湿度空气中老化的PSCs。f) 在氮气手套箱中连续加热至85°C的PSCs。g) 在最大功率点 (MPP) 下连续光照射下的封装PSCs的MPP跟踪测试。

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